宪宗即位后，有关官员根据遗诏请求宪宗举行大婚，章纶说“先帝山陵尚新，年号还没改，先帝逝世百日即改行吉礼，心中能自安吗陛下登基之初，应当以孝治天下。三纲五常实根源于此，请待来春之后再举行。”他的建议虽然不被采纳，但天下都很敬重他的话。

章纶的儿子玄应冒名考中会试，给事中朱清、御史杨智等人因此弹劾章纶，宪宗命侍郎叶盛调查。章纶与佥都御史高明考察百官，二人意见不合，奏疏呈上后，章纶又独自上奏说给事中王让不参加考察，并且说高明刚愎自用，自己的意见多不见赞同，请求将他与高明一同罢免。他的奏章都下到叶盛等人手中。于是王让以及参加考察的诸臣连着上书弹劾章纶。章纶也多次上疏请求罢免，宪宗不听。后来叶盛等人查出玄应确实是冒名，宪宗宽宥了章纶，而他所奏的其他事情，也都不问。不久，他又转调礼部。温州知府范奎被弹劾调官，章纶说“温州是臣的故乡，范奎大得民心，他解官之日，士民三万人哭泣攀着车辕，留了十八天才得离去。请求让他回任，以安慰民望。”奏章下到有关部门，竟被搁置。

章纶为人憨直，屡次直言进谏，始终不为当权者所喜，任侍郎二十年，不得升迁，以年老请求离去。在家乡南阁建祖先祠及学校，筑藏书楼，章纶逝世，年七十一。章纶的妻子张氏呈上他的奏稿，并请加恩，宪宗嘉奖叹息，宪宗追赠章纶为南京礼部尚书，谥号“恭毅”，授予他的一个儿子为鸿胪寺典簿，朝廷为表彰其德行，特立“会魁”、“尚书”牌坊。

章纶少嗜学，昼夜诵读不倦，聚书数万卷，建“藏书楼”于宅西空地，所藏自六经子史以至星历医卜，皆搜罗，又有藏书、读书之所名为“马屿书堂”，为雁荡山南阁八景之一。,